Beskedet läckte ut till amerikansk media vid 20-tiden på tisdagen. Santorum bekräftade sitt avhopp vid ett tal i Gettysburg strax före 20.30 svensk tid.
Min dotters sjukdom har fått oss att tänka på framtiden och hur vi ska vara som föräldrar, sa Rick Santorum, som har en treårig dotter, Bella, som lider av en tillväxthämmande sjukdom som i många fall leder till döden.
I sitt tal återberättade Santorum några händelser under den gångna kampanjen.
Vi mötte barn som sa "jag håller på Bellas pappa", sa han bland annat.